On the coupling between microstructure and precipitation in iron-based alloys under irradiation
Couplage entre microstructure et précipitation sous irradiation dans les alliages base fer
Résumé
In most materials, irradiation typically leads to the formation of secondary phase precipitates. These precipitates can partially contribute to the structural hardening by impeding the movement of dislocations. Moreover, they may indirectly impact microstructural evolution by degrading swelling or corrosion resistance since they are closely linked to it. This PhD specifically focuses on the coupling between radiation-induced microstructural evolution and precipitation in Fe-Ni austenitic alloys and FeMnNiSi ferritic alloys, both of which are model alloys of structural steels in current pressurized water reactors (PWRs). The originality of the work lies in considering point defects (self-interstitials or vacancies) created under irradiation as a thermodynamic driving force that can affect the mechanisms of precipitation under irradiation. To simulate neutron damage in reactors, samples are irradiated using ion accelerators in the JANNuS Saclay platform. The few-MeV Fe self-ions generate damage ranging from a few tenths to a few tens of displacement per atom (dpa). The damage rates are around 10⁻⁴ dpa/s and the irradiation temperature is between 250 and 550°C. A set of coupled experimental techniques is used to follow the microstructural and analytical evolution of specimens, including conventional and High-Resolution Transmission Electron Microscope (HRTEM), X-Ray Diffraction (XRD), Atom Probe Tomography (APT), and STEM coupled with Energy-Dispersive X-ray Spectroscopy (EDS). To analyze the experimental results, simulations based on rate theory, equilibrium and constrained phase diagrams are used, treating the elimination of point defects as a precipitation driving force. In Fe-Ni alloys, the excess of point defects induces the formation of dislocation loops and stacking fault tetrahedral (SFT), as well as radiation-induced segregation (RIS) of Ni near these defects. Close to the SFTs, self-interstitials are partly eliminated, resulting in the formation of ordered precipitates that are denser than the matrix. A spinodal decomposition model induced by irradiation is introduced to simulate the matrix decomposition, which only occurs in thin irradiated zones where dislocation loop growth is limited. In Fe-MnNiSi alloys, the excess of self-interstitials induces the precipitation of Ni₂₋₃Si, while the excess of vacancies induces the precipitation of G phase (Ni₁₆Mn₆Si₇), which is less dense than the matrix. The precipitates on the dislocation loops and in the bulk do not have the same composition. Based on the compositions and lattice parameters measured by XRD, different partitions of the iron atoms in the sublattices of the G phase are suggested. Upon thermal annealing at the irradiation temperature, we observe the dissolution and/or composition change of the precipitates.
Les phénomènes de précipitation dans les matériaux sous irradiation peuvent avoir un impact direct sur leurs propriétés mécaniques, en limitant par exemple le glissement des dislocations, et en contribuant ainsi à leur durcissement structural. Ils peuvent également avoir un impact indirect sur la résistance au gonflement ou à la corrosion, car ils sont étroitement liés à l'évolution microstructurale du matériau. Cette thèse s'intéresse précisément au couplage entre la microstructure d'irradiation et la précipitation dans des alliages austénitiques Fe-Ni et ferritiques Fe-MnNiSi, modèles des aciers de structure des réacteurs à eau pressurisée (REP) actuels. Toute l'originalité du travail consiste à envisager les défauts cristallins ponctuels (auto-interstitiels ou lacunes) créés sous irradiation comme des forces motrices thermodynamiques pouvant affecter les mécanismes de précipitation. Pour simuler le dommage d'irradiation aux neutrons en réacteur, les échantillons sont irradiés à l'aide d'accélérateurs d'ions au sein de la plateforme JANNuS Saclay dans des conditions facilement contrôlables. Les auto-ions de fer de quelques MeV d'énergie utilisés génèrent ainsi un dommage compris entre quelques dixièmes et quelques dizaines de déplacements par atome (dpa). Les échantillons sont irradiés à un taux de dommage de l'ordre de 10⁻⁴ dpa/s à une température comprise entre 250 et 550°C. Leur évolution microstructurale et analytique est suivie grâce à des techniques couplées de Microscopie Electronique en Transmission conventionnelle et à Haute Résolution (MET-HR), Diffraction des Rayons X (DRX), Sonde Atomique Tomographique (SAT) et STEM couplée à l'Analyse Dispersive en Énergie des Rayons-X (EDS). Pour interpréter les résultats expérimentaux, nous nous appuyons sur des simulations de dynamique d'amas (CRESCENDO), des diagrammes de phase d'équilibre et contraints. Ces derniers traitent l'élimination du défaut ponctuel en excès sur le précipité comme une force motrice de précipitation. Dans les alliages Fe-Ni, l'élimination des défauts ponctuels en excès induit la formation de boucles de dislocation et de tétraèdres de faute d'empilement (SFT), ainsi que la ségrégation induite de Ni à leur voisinage. A proximité des SFT, la formation de précipités ordonnés de densité supérieure à celle de la matrice serait quant à elle due à l'élimination d'une partie des auto-interstitiels. Nous modélisons la décomposition de la matrice à l'aide d'un modèle de décomposition spinodale induite par l'irradiation. Cette décomposition de phase n'a lieu que dans les zones minces irradiées, là où la croissance des boucles de dislocation est limitée. Dans les alliages Fe-MnNiSi, l'élimination des interstitiels en excès induit la formation de précipités de type Ni₂₋₃Si tandis que celle des lacunes induit la formation de la phase G (Ni₁₆Mn₆Si₇), moins dense que la matrice. Les précipités formés sur les boucles de dislocation et en volume n'ont pas la même composition. À partir des compositions et des paramètres de maille mesurés par DRX, nous proposons différentes distributions des atomes de fer dans les sous-réseaux de la phase G. Sous recuit à la température d'irradiation, les précipités se dissolvent et/ou changent de composition.
Origine : Version validée par le jury (STAR)